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Estreou-se como uma brilhante romancista em 1949, ao publicar a novela Mundo Fechado, mas seria o romance A Sibila, publicado em 1954 que constituiu um enorme sucesso e lhe trouxe imediato reconhecimento geral. E é com A Sibila que atinge a total maturidade do seu processo criativo.
É conhecido o seu interesse pela vida e obra de um dos grandes expoentes da escola romântica, Camilo Ferreira Botelho Castelo Branco, cuja herança se faz sentir quer a nível temático (inúmeras obras de Agustina se relacionam com a sociedade de Entre Douro e Minho), quer a nível da técnica narrativa (explorou ficcionalmente a própria vida de Camilo). Essa filiação associa Agustina à corrente neo-romântica, como defende Eduardo Lourenço.
Vários dos seus romances foram adaptados ao cinema pelo realizador Manoel de Oliveira, com quem manteve uma relação de amizade e de colaboração próxima. Exemplos desta parceria são Fanny Owen (Francisca, 1981), Vale Abraão (filme homónimo, 1993), As Terras do Risco (O Convento, 1995) ou A Mãe de um Rio (Inquietude, 1998). Foi também autora de peças de teatro e guiões para televisão, tendo o seu romance As Fúrias sido adaptado para teatro e encenado por Filipe La Féria, (Teatro Nacional D. Maria II, 1995).
A sua criação era extremamente fértil e variada. Escreveu até o momento mais de cinquenta obras, entre romances, contos, peças de teatro, biografias romanceadas, crónicas de viagem, ensaios e livros infantis. Foi traduzida para alemão, castelhano, dinamarquês, francês, grego, italiano e romeno. A Sibila, já atingiu a vigésima quinta edição, sendo de leitura opcional no Ensino Secundário.
Em 2005, participou no programa da RTP Ela por Ela, série de 13 episódios sobre provérbios e aforismos, em conversa com Maria João Seixas, realizado por Fernando Lopes.
Em julho de 2006, pouco depois de terminar a sua última obra, A Ronda da Noite, deixou de escrever e retirou-se da vida pública, devido a razões de saúde, tendo sofrido um acidente vascular cerebral.
Morreu a 3 de junho de 2019, em sua casa, no Porto, vítima de doença prolongada.