Em fevereiro de 2008, recebe um telefonema que mudaria a sua vida. Era Haritz Garde, baterista da banda La Oreja de Van Gogh,
convidando-a para que fizesse um teste para ser a nova vocalista do
grupo. Um amigo em comum havia sugerido o nome dela sem que ela
soubesse.
Os integrantes da banda não haviam assistido ao programa
Factor X, onde Leire havia ficado conhecida do público, e Leire tampouco
havia se animado a mandar demos ou a se candidatar à vaga de vocalista
quando soube da saída da primeira vocalista. Entretanto, depois de
testarem dezenas de jovens que enviavam demos, vídeos e fitas, Xabi San Martín, Haritz Garde, Álvaro Fuentes e Pablo Benegas a escolheram-na como a nova vocalista. Leire substituía, assim, Amaia Montero, que decidira abandonar a banda para começar uma carreira a solo em novembro de 2007.
No dia 14 de julho de 2008, Leire é apresentada oficialmente como a nova vocalista em coletiva de imprensa realizada na Casa de América de Madrid.
O primeiro álbum com Leire como vocalista é lançado no dia 2 de setembro desse mesmo ano, na Espanha, e no dia 30 do mesmo mês na América Latina, com o título A las cinco en el Astoria. O primeiro single lançado foi El último vals.
O segundo CD gravado com sua voz foi lançado em 20 de novembro de 2009, sob o título Nuestra Casa a La Izquierda del Tiempo. O seu primeiro Single foi Cuéntame al Oído.
O terceiro trabalho do grupo, Cometas por el Cielo,
foi apresentado no dia 13 de setembro de 2011, e é o único trabalho da
banda que contou com Leire para a etapa de composição. O álbum apresenta
alguns dos maiores sucessos da segunda etapa do grupo, como o primeiro
single, La niña que llora en tus fiestas, que fala sobre a adição em álcool e drogas, e a homónima Cometas por el cielo, a primeira canção da banda a tratar o tema da homossexualidade.
Com este álbum, o grupo ganha o prémio 40 principales de Melhor Grupo espanhol de 2011.
Em 2013, a banda viaja ao México para gravar um CD+DVD especial em acústico pertencente ao formato Primera Fila, anteriormente gravado por artistas consagrados como Thalía e Cristian Castro.
O CD+DVD inclui 11 faixas de sucesso da história do grupo com arranjos
renovados e 4 canções inéditas. O especial conta com colaborações com
cantores mexicanos e argentinos, como Abel Pintos, Natalia Lafourcade e Leonel Garcia e atingiu disco de Oro por suas vendas em solo mexicano.
Em 4 de novembro de 2016, o grupo lança El Planeta Imaginario, sétimo álbum de estúdio com 12 músicas inéditas e, 4 anos depois, em 18 de setembro de 2020, é lançado Un Susurro en la Tormenta, último álbum que contaria com a voz de Leire como vocalista.
Em 7 de outubro de 2024, durante um show do grupo na cidade
de Zaragoza, Leire é gravada chorando de maneira intensa durante vários
momentos, principalmente durante a música Rosas, onde sempre dividia um
momento com o público, e esses vídeos se tornam virais, apesar de não
levantarem questionamentos no momento.
No entanto, somente sete dias depois, em 14 de outubro de
2024, após uma excelente turnê por festivais musicais, La Oreja de Van
Gogh anuncia, por meio de um comunicado postado em suas redes sociais,
que Leire Martínez não faz mais parte do grupo, depois de 17 anos
juntos. O comunicado não é assinado por Leire,
que declara não concordar com as palavras publicadas por seus
ex-companheiros, e a separação gera polémica, sendo o assunto mais
comentado nos media espanhola e latino-americana durante vários meses,
nos quais os outros quatro membros do grupo são acusados pelo público e
pela maioria dos fãs de não demonstrarem gratidão pelo trabalho de sua
segunda vocalista, e de a expulsarem do grupo para retornarem com a
primeira vocalista, Amaia Montero.
Em entrevistas posteriores, Leire confessa que o seu choro
durante o último concerto do grupo se deveu, principalmente, ao
sentimento de não poder se despedir de seu público e da frustração por não concordar com a forma como sua saída foi gerida pelos demais membros.
Em 11 de abril de 2025, Leire lança o primeiro single de
sua carreira solo, intitulado "Mi nombre". A música, abertamente
dedicada ao seu ex-grupo, com versos diretos como "Nunca fui sua/ arrume
outra que me substitua/ você já fez isso uma vez/ mas agora já não
poderá esconder mais/ as duas caras por trás do nome", se tornou a mais
pedida nas rádios no dia seguinte ao lançamento.
O segundo single, intitulado "Tres deseos", tem seu
lançamento oficial anunciado para o dia 4 de julho de 2025, e é cantado
pela primeira vez ao vivo em seu primeiro show como solista no dia 25
de junho de 2025, realizado na cidade de Leon e assistido por mais de 10.000 pessoas.
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