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Em 1927 a autora principiou a sua colaboração no jornal D. Nuno, de Vila Viçosa, dirigido por José Emídio Amaro. Naquele tempo não encontrava editor para a coletânea Charneca em Flor. Preparava também um volume de contos, provavelmente O Dominó Preto, publicado postumamente apenas em 1982. Começou a traduzir romances para as editoras Civilização e Figueirinhas do Porto.
No mesmo ano, Apeles Espanca, o irmão da escritora, faleceu num trágico acidente de avião. A sua morte foi devastadora para Florbela. Em homenagem ao irmão, Florbela escreveu o conjunto de contos de As Máscaras do Destino, volume publicado postumamente em 1931. Entretanto, a sua doença mental agravou-se bastante. Em 1928 ela teria tentado o suicídio pela primeira vez.
Em 1930 Florbela começou a escrever o seu Diário do Último Ano, publicado só em 1981. A 18 de junho principiou a correspondência com Guido Battelli, professor italiano, visitante na Universidade de Coimbra, responsável pela publicação da Charneca em Flor em 1931. Na altura, a poetisa colaborou também no Portugal Feminino de Lisboa, na revista Civilização e no Primeiro de Janeiro, ambos do Porto.
Florbela tentou o suicídio por duas vezes mais em outubro e novembro de 1930, na véspera da publicação da sua obra-prima, Charneca em Flor. Após o diagnóstico de um edema pulmonar, a poetisa perdeu definitivamente a vontade de viver. Não resistiu à terceira tentativa do suicídio. Faleceu em Matosinhos, no dia do seu 36º aniversário, a 8 de dezembro de 1930. A causa da morte foi a overdose de barbitúricos.
A poetisa teria deixado uma carta confidencial com as suas últimas disposições, entre elas, o pedido de colocar no seu caixão os restos do avião pilotado pelo irmão Apeles quando sofreu o acidente. O corpo dela jaz, desde 17 de maio de 1964, no cemitério de Vila Viçosa, a sua terra natal.
Leia-se a quadra desse "admirável soneto que é o seu voo quebrado e que principia assim":
Não tenhas medo, não! Tranquilamente,
Como adormece a noite pelo outono,
Fecha os olhos, simples, docemente,
Como à tarde uma pomba que tem sono…
Perdi meus fantásticos castelos
Como névoa distante que se esfuma...
Quis vencer, quis lutar, quis defendê-los:
Quebrei as minhas lanças uma a uma!
Perdi minhas galeras entre os gelos
Que se afundaram sobre um mar de bruma...
- Tantos escolhos! Quem podia vê-los? –
Deitei-me ao mar e não salvei nenhuma!
Perdi a minha taça, o meu anel,
A minha cota de aço, o meu corcel,
Perdi meu elmo de ouro e pedrarias...
Sobem-me aos lábios súplicas estranhas...
Sobre o meu coração pesam montanhas...
Olho assombrada as minhas mãos vazias...
Florbela Espanca