Com o tempo, entretanto, passou a adotar uma linguagem escultórica bastante pessoal, projetando edifícios com formas fantásticas e estruturas complexas. Algumas das suas obras-primas, mais notavelmente o Templo Expiatório da Sagrada Família possuem um poder quase alucinatório.
Gaudí é conhecido por fazer extenso uso do arco parabólico catenário, uma das formas mais comuns na natureza. Para tanto, possuía um método de trabalho incomum para a época, utilizando-se de modelos tridimensionais em escala moldados pela gravidade (Gaudí usava correntes metálicas presas pelas extremidades: quando elas ficavam estáveis, ele copiava a forma e reproduzia-as ao contrário, formando suas conhecidas cúpulas catenárias). Também se utilizou da técnica catalã tradicional do trencadis, que consiste de usar peças cerâmicas quebradas para compor superfícies.
Ridicularizado por seus contemporâneos, Gaudí encontrou no empresário Eusebi Güell o parceiro e cliente ideal, tendo sido na prática seu mecenas.
Politicamente, Gaudí foi um fervoroso nacionalista catalão (ele foi certa vez preso durante uma noite por falar em catalão numa situação considerada ilegal pelas autoridades). Nos seus últimos anos, devotou-se exclusivamente à religião católica e à construção da Sagrada Família (obra ainda em construção).
Antoni Gaudí trabalhou essencialmente em Barcelona, onde tinha estudado arquitetura. Originário de uma família não muito abastada, Gaudí tendia para a procura do luxo durante a juventude; no entanto na idade adulta e no final de sua vida essa tendência desapareceu por completo. Quando jovem aderiu ao Movimento Nacionalista da Catalunha e assumiu algumas posições críticas da Igreja Católica, no final da sua vida essa faceta desapareceu. Gaudí nunca se casou.
Em Barcelona a sua arquitetura assume foros de exceção, num ambiente essencialmente funcionalista de uma cidade de desenvolvimento industrial. Gaudí deixou-se influenciar por inúmeras tendências, não tendo nunca dedicado a sua arquitetura a cópia de um estilo determinado. Uma das mais fortes influências que recebeu foi a de Viollet-le-Duc através de quem conheceu parte do seu estilo gótico inspirador. Morreu aos 73 anos, vítima de atropelamento por um autocarro no ano de 1926 numa avenida de Barcelona. Encontra-se sepultado no Templo Expiatório da Sagrada Família, Barcelona, na Espanha.


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