Antes de assinar com uma gravadora maior, Brandi Carlile cantou com dois irmãos gêmeos Tim e Phil Hanseroth para editoras de Seattle como The Crocodile, Tractor Tavern e Queen's Paragon. Brandi começou a atrair as atenções da indústria musical depois de Dave Matthews ter ouvido a interpretação da sua banda em 2003 no Sasquatch! Music Festival.
A Columbia Records assinou um contrato com Brandi Carlile nos final do ano de 2004. O seu primeiro álbum com a Columbia chamou-se Brandi Carlile que incluiu algumas das suas canções mais famosas, sendo regravadas. Depois do lançamento de Brandi Carlile, Brandi fez uma turnê com os irmãos Hanseroth durante quase dois anos, onde eles trabalharam em canções que vieram a fazer parte do álbum "The Story".
O seu segundo álbum pela Sony Music, The Story, foi lançado em abril de 2007.The Story foi produzido por T. Bone Burnett e inclui uma colaboração com as Indigo Girls na canção "Cannonball". O álbum foi gravado numa sessão de 11 dias, com Brandi Carlile, os irmãos gémeos Hanseroth, o violoncelista Josh Neumann e o baterista Matt Chamberlain para capturar o som das suas interpretações ao vivo.
Quatro canções de Brandi Carlile foram incluídas na banda sonora da série Grey's Anatomy, da ABC: "Tragedy," "What Can I Say," "Throw It All Away" e "Turpentine". Em abril de 2007, a série Grey's Anatomy estreou uma versão do vídeo para o single The Story. Em 2011, a atriz de Grey's Sara Ramirez gravou uma versão para a série.
Em novembro de 2007, Brandi Carlile visitou a Inglaterra durante o seu primeiro concerto no Reino Unido no Borderline em Londres. Em Portugal, a artista começou a ser famosa, depois que a canção The Story foi veiculada num anúncio publicitário da cerveja Super Bock. A canção atingiu a posição 1 no top de downloads e passou a ser transmitida nas diversas rádios nacionais. Brandi Carlile considera que fez um dos melhores concertos da sua vida, quando atuou para mais de 20 mil pessoas, no festival Sudoeste em agosto de 2008.
Em 2009, Brandi gravou Give Up The Ghost, no estilo folk, com faixas de alta qualidade, incluindo uma que se destaca entre elas Dreams com o uso maior da voz, que, para quem não gosta de folk, se destaca com um estilo pop rock. Além de Phil Hanseroth, Tim Hanseroth e Josh Neumann, a baterista Allison Miller também faz parte da banda de Brandi Carlile atualmente.
Em 2010, a música "Before It Breaks" foi inserido na banda sonora da série da USA Network Covert Affairs. Em 2012, a canção "Have You Ever" foi executada na série Suburgatory, da ABC.
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