Filho de um magistrado, aos dois meses de idade foi viver para Lisboa. Aí fez os seus estudos e iniciou a sua actividade cultural. Fundou as revistas Orpheu, em 1915, e Centauro, em 1916, e foi colaborador das revistas Atlântida (1915-1920), Contemporânea (1915-1926) e Sudoeste (1935).
Em 1933, fundou a "Editorial Ática, Lda.", com sede numa pequena loja na rua das Chagas, em Lisboa, e que a partir dos anos 40 adotou a firma de "Ática, S.A.R.L., Casa Editora".
Pouco depois da morte de Fernando Pessoa, foi Luís de Montalvor quem convenceu a família do então quase desconhecido poeta (até aí só haviam sido publicados poemas avulsos em revistas de pequena circulação e a Mensagem em livro) do valor imenso da sua obra, praticamente inédita. Os herdeiros de Pessoa confiaram então a Montalvor e a João Gaspar Simões a tarefa de inventariar o espólio literário que o escritor deixara guardado numa arca, fechada no seu quarto do apartamento da Rua Coelho da Rocha.
Durante os anos seguintes, os dois escritores, paciente e graciosamente, organizaram os manuscritos pessoanos, tendo em 1942 sido publicado pela editora Ática as Poesias de Fernando Pessoa, primeiro dos cinco volumes constituintes das Obras Completas de Fernando Pessoa – sendo os restantes: Poesias de Álvaro de Campos (1944), Odes de Ricardo Reis (1945), Mensagem (1945) e Poemas de Alberto Caeiro (1946).
Segundo Gaspar Simões, instigado por sócios mais ambiciosos, Montalvor em dezembro de 1946, inaugurou, na rua Garrett nº 2, em pleno Chiado, as instalações luxuosas e ampliadas da editora-livraria, com espaços para conferências e exposições de arte moderna, livros de arte importados, etc. Infelizmente, no pós-guerra, o frágil mundo editorial português foi sacudido por uma crise que afetou profundamente a Ática.
Morte misteriosa
Decorridos escassos quatro meses do início do novo projeto comercial, a 2 de março de 1947, pelas 12 horas, junto à Estação Fluvial de Belém, foi visto o automóvel Opel, usado pela família nos seus passeios dominicais, a cair ao Tejo, perante a impotência das testemunhas que viram os seus ocupantes a debater-se aflitivamente no seu interior. Quando finalmente foi retirado do rio, já estavam mortos os sinistrados: o casal Montalvor e o seu filho único, condutor do veículo (uma "estranha criatura", no dizer de Gaspar Simões).
Ardente, morna, a tarde que calcina,
como em quadrante a sombra que descora,
morre − baixo relevo que domina −
como um sol que sobre saibros se demora.
Inunda a terra a vaga de ouro: fina
chuva de sonho. Paira, ao longe, e chora
o olhar errado ao sol que já declina
sobre as palmeiras que o deserto implora.
A um zodíaco de fogo a tarde abrasa,
em terra de varão que o olhar esmalta.
− Estagnante plaino de ouro e rosas − vaza
nele a sombra, sem dor, que em nós começa
e galga, sobe, monta e vive e exalta.
E a noite, a grande noite, recomeça!
Luís de Montalvor