Em 1990 e 1991, liderou um programa de auditório na Espanha chamado La Quinta Marcha, que visava o público jovem, o que a tornou nacionalmente conhecida, aos 16 anos. Em 1992, estreou nos cinemas, fazendo Jamón, jamón, filme aclamado pela crítica de seu país em que Cruz aparecia seminua, o que gerou ainda mais atenção à jovem, que desde então já era considerada uma sex symbol. De 1992 a 1996, fez papéis pequenos em filmes espanhóis e italianos.
De 1997 a 2000, participou de filmes que lhe deram sucesso entre os críticos e começaram a torná-la conhecida internacionalmente. As aparições em Abre los ojos, Carne trémula e La niña de tus ojos, lhe renderam boas resenhas, o que lhe abriu caminho para papéis maiores.
Em 2001, protagonizou os sucessos comerciais Blow e Vanilla Sky (refilmagem de Abre los Ojos), ao lado de Johnny Depp e Tom Cruise, respetivamente. Nos anos seguintes, fez papéis não tão grandes, mas que a fixaram nos Estados Unidos.
O sucesso veio em 2006, quando fez Volver, filme de Pedro Almodóvar, no qual interpretou Raimunda, personagem que lhe rendeu amplas indicações para prémios e a aprovação entre os críticos. Em 2008, ao co-estrelar Vicky Cristina Barcelona, de Woody Allen, recebeu o Óscar de melhor atriz coadjuvante, se tornando a primeira atriz espanhola na história a tê-lo feito, além de diversas outros prémios e indicações. Com o filme Nine, obteve mais múltiplas indicações e sucesso crítico.
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