Quando a sua irmã mais velha, a grã-duquesa Maria Adelaide, que tinha sucedido a seu pai, foi forçada a abdicar, em 14 de janeiro de 1919, Carlota teve que lidar com as tendências revolucionárias de seu país. Diferentemente da irmã, ela escolheu não se envolver na política.
Num referendo quanto à nova constituição, realizado em 28 de setembro de 1919, 77,8% do povo luxemburguês votou para a continuação da monarquia grã-ducal, com Carlota como Chefe de Estado. Nesta constituição, todavia, o poder da monarquia foi severamente restrito.
Na Segunda Guerra Mundial, a grã-duquesa, a família grã-ducal e o governo do Luxemburgo refugiam-se na França e, após a rendição da França aos alemães, obtêm um visto do cônsul português Aristides de Sousa Mendes, em Bordéus. Mudam-se para Portugal, numa comitiva de 17 carros e 72 pessoas. Instalaram-se no Hotel do Buçaco. Salazar atribui à grã-duquesa e aos seus ministros o estatuto de refugiados, desde que estes se abstivessem de qualquer atividade ou declarações políticas. Depois de Coimbra, a grã-duquesa muda-se para Cascais.
Mais tarde, sediaram-se no Canadá, onde angariaram fundos para apoiar os seus concidadãos refugiados.
Carlota, no exílio em Londres, revelou ser um importante símbolo de unidade nacional. Na BBC fez uma alocução, em luxemburguês, protestando contra a anexação do seu país, que teve um enorme impacto.
Apenas regressou ao Luxemburgo, após luz verde dos Aliados, em abril de 1945.
Em 6 de novembro de 1919, Carlota desposou o príncipe Félix de Bourbon-Parma, seu primo. Eles tiveram seis filhos.
Em 12 de novembro de 1964, Carlota abdicou em favor do seu filho mais velho, o príncipe João, que tinha sido regente durante três anos. A grã-duquesa morreu, de cancro, em julho de 1985, aos oitenta e nove anos de idade.
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