Em 1965, comandou a primeira nave com tripulação dupla dos Estados Unidos, a Gemini III, subindo ao espaço em companhia do astronauta John Young.
Em 27 de janeiro de 1967, morreu no interior do Módulo de Comando da Apollo 1, na base de lançamento, no Cabo Canaveral, durante um treino, em companhia dos astronautas Ed White e Roger Chaffee.
O seu corpo foi enterrado no Cemitério Nacional de Arlington, em Washington D.C. e, até à atualidade, Grissom figura como sendo o astronauta profissional norte-americano que menos tempo permaneceu no espaço: 4 horas e 52 minutos, acumulados em duas missões.
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- Apollo astronauts frequently aligned their spacecraft inertial navigation platforms and determined their positions relative to the Earth and Moon by sighting sets of stars with optical instruments. As a practical joke, the Apollo I crew named three of the stars in the Apollo catalog after themselves and introduced them into NASA documentation. Gamma Cassiopeiae became Navi – Ivan (Gus Grissom's middle name) spelled backwards, Iota Ursae Majoris became Dnoces – "Second" spelled backwards, for Edward H. White II, and Gamma Velorum became Regor – Roger (Chaffee) spelled backwards. These names quickly stuck after the Apollo I accident and were regularly used by later Apollo crews.