Após a morte de Dom Martinho Geraldes, Pedro Julião é nomeado Arcebispo de Braga pelo Papa Gregório X, em 1273. Um ano depois, participa no XIV Concílio Ecuménico de Lião, altura em que Gregório X o eleva a Cardeal-bispo com o título de Tusculum-Frascati, da Diocese suburbicária de Frascati, o que permite ao pontífice poder contar com os serviços médicos do sábio português. Regressa ao Arcebispado de Braga, até ser nomeado o sucessor, Dom Sancho. De volta à corte pontifícia, Gregório X nomeia-o seu médico principal (arquiathros) em 1275.
A eleição de Pedro Julião, em conclave realizado em Viterbo, após a morte do Papa Adriano V, a 18 de agosto de 1276, decorre num período muito perturbado por tensões políticas e religiosas e com alguns cardeais a sofrer violências físicas. É eleito Papa a 13 de setembro e coroado a 20 de setembro de 1276, e adota o nome de João XXI.


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